層状PDAを適切な基板・基材上へコーティングや複合化することや、検出対象の刺激を検出可能な刺激に変換することで、同様に様々な外部刺激の可視・定量化が可能となる。紙基板上へ層状PDAをコーティングし、さらに近赤外光を熱に変換可能なポリピロール(PPy)をコーティングした。近赤外光の照射に伴って熱が発生し、その熱による色変化を起こすことができた。この色変化を活用し、近赤外光の照射時間および照射強度を可視・定量化することが可能となった(図3) [11]。また、層状PDAを温度に応答して体積収縮を起こすポリ(N-イソプロピルアクリルアミド)(PNIPAAm)ゲル中に複合した。マイクロ波の照射に伴うゲルの発熱によって体積収縮が起こり、ゲル中の層状PDAの色変化を誘起することができた[12]。これにより、マイクロ波の照射時間および照射強度を可視・定量化することが可能となった。さらに、層状PDAをポリスチレン樹脂中に複合した。ポリスチレンをガラス転移温度付近まで加熱すると、その分子運動によって層状PDAの色変化を起こすことができた。この色変化により、ガラス転移温度を比色定量的に見積ることができた[13]。 図３． (a) 層状PDA/PPy複合体の作製とPPyの光熱変換能を利用した近赤外(NIR)光の照射時間および強度の可視・定量化．(b) PNIPAAmゲル中に複合された層状PDAのマイクロ波照射に伴う色変化を利用したマイクロ波の照射時間および強度の定量化[11,12]． このようなゲスト分子の導入に伴う色変化のメカニズムを詳細に調べ、層状構造の柔軟性制御が重要であることを明らかにした。層状PDAは、層間に導入されたゲスト分子の種類によらず、60 °C付近でアルキル側鎖の運動を起こした。続いて起こるPDA主鎖のねじれは、ゲスト分子ごとに異なる温度で起こり、最終的に層状構造の大きな崩壊が起こった。ゲスト分子は、アルキル側鎖の運動に対して、PDA主鎖のねじれやすさおよびもどりやすさを制御していることがわかった。このことから、ゲスト分子間の相互作用や層状構造全体の柔軟性の設計が、刺激応答性色変化挙動の制御に重要であることがわかった[14]。 3. 今後の展開（計画等があれば） 本研究を基盤技術とし、既存の技術では達成できていない場面に対し、本研究の知見を活かした材料を用いたセンシングに挑戦したい。 4. 参考文献 [1] Y. Sagara, T. Kato, Nat. Chem. 2009, 1, 605. [2] M. M. Caruso, D. A. Davis, Q. Shen, S. A. Odom, N. R. Sottos, S. R. White, J. S. Moore, Chem. Rev. 2009, 109, 5755. [3] Y. Sagara, S. Yamane, M. Mitani, C. Weder, T. Kato, Adv. Mater. 2016, 28, 1073. [4] D. J. Ahn, J. M. Kim, Acc. Chem. Res. 2008, 41, 805. [5] D. H. Park, B. J. Park, J. M. Kim, Acc. Chem. Res. 2016, 49, 1211. [6] X. Qian, B. Städler, Chem. Mater. 2019, 31, 1196. [7] M. Okaniwa, Y. Oaki, H Imai, Adv. Funct. Mater. 2016, 26, 2463. [8] Y. Ishijima, H. Imai, Y. Oaki, Chem 2017, 3, 509. [9] H. Terada, H. Imai, Y. Oaki, Adv. Mater. 2018, 30, 1801121 (9 pages). [10] K. Watanabe, H. Imai, Y. Oaki, J. Mater. Chem. C 2020, 8, 1265. [11] M. Takeuchi, H. Kawashima, H. Imai, S. Fujii, Y. Oaki, J. Mater. Chem. C 2019, 7, 4089. [12] M. Nakamitsu, H. Imai, Y. Oaki, ACS Sensors 2020, 5, 133. [13] S. Ishioka, K. Watanabe, H. Imai, Y. J. Tseng, C. H. Peng, Y. Oaki, Chem. Commun. 2019, 55, 11723. [14] M. Takeuchi, K. Gnanasekaran, H. Friedrich, H. Imai, N. A. J. M. Sommerdijk, Y. Oaki, Adv. Funct. Mater. 2018, 28, 1804906 (11 pages). 5. 連絡先 〒223-8522 横浜市港北区日吉3-14-1 慶應義塾大学理工学部応用化学科 Tel. 045-566-1838 Email: oakiyuya@applc.keio.ac.jp −43−
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